Um 1902 wurde ein Architekturwettbewerb zum Bau der grossen Heilanstalt „Am Steinhof“ lanciert, an dem sich auch Otto Wagner beteiligte. Die Leitung für den Bau der Anstalt selbst wurde zwar dem Landesoberbaurat Franz Berger übertragen, Otto Wagner jedoch erhielt den Auftrag zur Planung und dem Bau der dazugehörenden Kirche. Wagner hatte zuvor zwar schon zwei Sakralbauten geschaffen (Synagoge in Budapest, Linienkapelle am Gürtel in Wien), aber erst mit der Kirche am Steinhof konnte er seine Visionen der Moderne in der Sakralarchitektur verwirklichen. Die Kirche kam auf der Baumgartner Höhe, dem höchsten Punkt des Anstaltgeländes, am abfallenden Gallitzinberg zu stehen. Der Bau der Kirche, welche dem hl. Leopold geweiht ist, dauerte von Juni 1905 bis Oktober 1907. Das Resultat war eine für die damalige Zeit höchst modernes Gotteshaus, welches dem Kirchenbau neue Wege bereitete. Wagner wollte das Schöne mit dem Zweckmässigen verbinden und baute nach dem Motto „schön ist, was praktisch ist“.

So passte er die Kircheneinrichtung den Bedürfnissen der Patienten an, indem er beispielsweise abgerundete Kirchenbänke installierte, um im Bedarfsfall ein schnelles Handeln der Pfleger gewährleisten zu können. Weiter hat er den gekachelten Fussboden zum Altar hin abfallend angelegt, damit eine schnelle Reinigung möglich ist und man besser zum Altar blicken kann. Die von Koloman Moser gestalteten Fenster lassen viel Licht ins Innere einfallen, welches mitunter ¨mit Mosaiken von Remigius Geyling ausgeschmückt ist. Die Aussenwände hat Wagner ähnlich wie bei der Postsparkasse mit Marmorplatten verkleidet, welche mit Kupferbolzen festgemacht sind. Auf den beiden Glockentürmen sitzen die Figuren des hl. Leopold und des hl. Severin von Richard Luksch, und über dem Eingang steht auf vier grossen Säulen je ein Metallengel von Othmar Schimkowitz. Die mächtige Kuppel mit dem abschliessenden Turmhelm besteht aus vergoldeten Kupferquadraten.

Bei der Eröffnung der österreichischen Landesirrenanstalt am Steinhof im Jahre 1907 ernteten Otto Wagner und seine Kirche schlechte Kritik. Niemals hätte die Wiener Bevölkerung zur damaligen Zeit den Bau einer Kirche aus lauter „gottlosem“ Material wie Stahl und Beton zugelassen. Für die Eröffnungsfeier am 8. Oktober 1907 liess sich der diesbezüglich ohnehin konservative Kaiser „krankheitshalber“ entschuldigen, und Erzherzog Franz Ferdinand, welcher die Eröffnungsrede hielt, meinte, dass ihm persönlich der Maria Theresianische Stil viel besser gefalle als der Jugendstil. Mit diesem Auftrag war es um die Gunst des Kaiserhauses geschehen, worauf Otto Wagner von diesem keinen Bauauftrag mehr erhielt. Mit der Kirche am Steinhof hat Otto Wagner jedoch eines seiner Hauptwerke geschaffen, und heute gilt das Bauwerk als einer der wichtigsten Repräsentanten diesen Stils überhaupt und als Wegbereiter für weitere Bauwerke dieser Art.