Ausgrabungen zufolge dürfte in Simmering bereits zur Karolingerzeit vor rund 1000 Jahren eine Kirche gestanden haben. Gotteshäuser, welche dem hl. Laurentius geweiht waren, standen schon immer bevorzugt an Ausfallstrassen wie es die Simmeringer Hauptstrasse ist und war. Das älteste Dokument der Pfarre Altsimmering stammt aus dem Jahre 1267, und eine Abbildung des Holländers Lucas van Valckenborch aus dem Jahre 1590 zeigt die leicht erhöht auf einem Geländesporn stehende Kirche mit einem schmalen romanischen Schiff und einem dieses überragenden gotischen Chor. Während der beiden Türkenbelagerungen wurde die Kirche jeweils weitgehend zerstört. Da sie allmählich ohnehin zu klein wurde für die wachsende Gemeinde, setzte man am 11. Juli 1746 den Spatenstich zum Bau einer grösseren Kirche. Der Baumeister Matthias Gerl liess nur das Langhaus gänzlich abtragen, denn die Turmmauern und einen grossen Teil des gotischen Chores liess er stehen. Bis auf den Turm entstand nun die Kirche, wie sie heute ist.

Das Langhaus ist breit und geräumig und wirkt durch die flache Deckenkuppel noch grosszügiger. Um 1810 wurde der obere Teil des gotischen Spitzturmes abgetragen und neu gestaltet wie er heute erscheint. Bei der Innenrenovation um 1975 wurde der Altarraum wesentlich vergrössert und der alte Altar ersetzt, von dem heute nur noch das Türchen des ehemaligen barocken Tabernakels und das grosse Altargemälde mit dem hl. Laurenz übrig geblieben sind. Darüber prangt die Darstellung der heiligen Dreifaltigkeit im Strahlenkranz. Weitere Kunstwerke in der spätbarocken Kirche sind die Kanzel mit goldenen Reliefs und die Gemälde der beiden Seitenaltäre, deren Erschaffer leider unbekannt sind.