Am 16. September 1638 erhielt der Servitenorden von Kaiser Ferdinand III., möglicherweise mit Unterstützung des Fürsten Octavio Piccolomini, die Genehmigung, in der Rossau in Wien eine Niederlassung zu gründen. Es entstand zuerst eine provisorische Kirche aus Holz, welche am 19. Mai 1639 feierlich eingesegnet wurde. Am 11. November 1651 erfolgte der Spatenstich für die heutige barocke Servitenkirche, deren Erbauung unter der Leitung von Martin Carlone stand. Dieser nahm sich die Bauweise des italienischen Architekten Palladio zum Vorbild und schuf mit der Servitenkirche ein sakrales Bauwerk, an dem sich in Wien die Karlskirche, die Peterskirche und die Salesianerkirche orientierten. 1670 war das Jahr der Einsegnung, wobei sich die Fertigstellung der Innenausttattung noch weitere sieben Jahre dahin zog. Die beiden Türme sowie die St. Peregrinuskapelle wurden erst im 18. Jhr. dazugebaut.

Der elliptische Innenraum der Servitenkirche ist gegen den Hochaltar hin verlängert und wird geprägt von vier Altarnischen. Hinter dem Hochaltar setzt sich der Raum fort und bildet die Sakristei. Die vielverehrte Pietá auf dem Schmerzensaltar, welcher zugleich Grabmahl des Fürsten Octavio Piccolomini ist, stammt aus dem Jahre 1470.
Der Liboriusaltar wurde von Freiherr Christoph von Abele gestiftet, ein grosszügiger Gönner, welcher sich wie auch Piccolomini mit seinem Familienwappen in der Kirche verewigt hat. Die Figuren auf dem Liboriusaltar zeigen den hl. Christopherus, Abeles Namenspatron, und die hl. Clara, die Namenspatronin seiner Frau. Als 1683 die Türken Wien belagerten, gewährte Abele den Angehörigen des Servitenordens Obdach in seinem Haus in der Stadt, und nur durch einen glücklichen Zufall fiel die Kirche, welche ja ausserhalb der Innenstadt steht, nicht der Zerstörung durch die Türken zum Opfer.

Der Sebastiansaltar wird beherrscht von den Statuen des hl. Augustinus und des hl. Ambrosius, dem Täufer des hl. Augustinus, nach dessen Ordensvorschriften die Serviten leben. Die prachtvolle Kanzel entstand im Jahre 1793 und ist ein ganz besonderer Blickfang. An ihr hat unter anderem ein Servitenmönch aus Mieders im Tirol gearbeitet. Das grosse Gemälde am Hochaltar zeigt eine Verkündigungsszene, worauf auch der Name der Servitenkirche – Maria Verkündigung – zurückzuführen ist. Flankiert wird das Bildnis von Steinfiguren, welche Zacharias und Elisabeth, die Eltern Johannes des Täufers, und Joachim und Anna, die Eltern der heiligen Jungfrau Maria, zeigen. Auch an anderen Orten in der Kirche findet man Mariendarstellungen wie beispielsweise in den Giebeln der Seitenaltare und an der mit Stuck reich verzierten Decke, wo die Krönung und die Himmelfahrt Marias dargestellt sind. Im Längsraum des Hochaltares hängt seitlich das Galgenkreuz vom Rabenstein, einer ehemaligen Hinrichtungsstätte am heutigen Schlickplatz, welches aus dem 13. Jrh. stammt.

Der hl. Peregrinus, der Patron der Fuss- und Beinkranken, wird von den Serviten besonders verehrt. Ihm ist eine Kapelle seitlich des Kirchenschiffes geweiht. In einer Ecke des Kreuzganges im Klostergebäude gleich neben der Kirche befindet sich eine Vitrine mit einer lebensgrossen Wachsstatue des hl. Peregrinus. Der Kreuzgang ist öffentlich zugänglich und zeigt einen interessante Bilderzyklus mit Szenen aus dem Leben der Serviten.
 

Blick aus dem Kreuzgang des Klosters

Die Servitenkirche um 1724