Im 16. Jh. stand in Kalksburg eine Jakobskapelle, die um 1529 während der ersten Türkenbelagerung zerstört wurde. Als wenig später die Jesuiten die Grundherren von Kalksburg wurde, liessen diese die Kapelle wieder aufbauen, doch um 1773 wurde der Jesuitenorden aufgelöst, worauf die k.k. Staatsgüteradministration Eigentümerin wurde und den Besitz kurz darauf an den geheimen k.k. Hof- und Kammerjuwelier Franz Edler von Mack verkaufte. Dieser musste den Bau einer neuen Kirche veranlassen, nachdem bei der alten im Jahre 1793 grosse Gebäudeteile eingestürzt waren, als man eine Renovation durchführen wollte. Die neue Kirche wurde nach Plänen von Johann Baptist Zobel erbaut und konnte am 16. August 1801 von Bischof Edmund Graf von Arz eingeweiht werden. Ab 1805 war Kalksburg eine selbständige Pfarre und nicht mehr wie bis anhin von Atzgersdorf abhängig.

Die Pfarrkirche von Kalksburg steht auf einer Anhöhe im Dorfkern und ist über eine Treppe erreichbar. Sie ist dem hl. Petrus in Ketten geweiht und erscheint als klassizistischer Bau mit mittigem Turm. Ein Schwibbogen verbindet das Gotteshaus mit dem ehemaligen Schloss des Edlen von Mack. Die Innenausstattung ist ganz besonders wertvoll und gehört zu den bedeutendsten des Klassizismus in Wien. Das grosse Altarbild zeigt die Befreiung des hl. Petrus und ist das Werk von Hubert Maurer.

Joseph Keller malte die weiteren grossen Gemälde, namentlich die hl. Helena und die Stigmatisation der beiden Heiligen Franziskus und Johannes. Die bedeutenden Deckenfresken schuf ebenfalls Josef Keller in Zusammenarbeit mit seinem Sohn. Die prächtigen Malereien zeigen den Engelssturz, das Jüngste Gericht und das letzte Abendmahl und sind ein wichtiges Beispiel für die Malerei am Übergang des Spätbarock zum Klassizismus. Weiter ist die Kirche im Besitze eines barocken Gemäldes des berühmten Malers Paul Troger, welches Christus in Fesseln darstellt.
Die Orgel ist ein Original von 1801, wurde von Anton Pfliegler angefertigt und ist von grosser kunsthistorischer Bedeutung. Erwähnenswert ist weiter, dass der Hochaltar, der Volksaltar, der Ambo und das Taufbecken aus echtem Marmor bestehen, während für diese Objekte in vielen anderen Kirchen aus derselben Zeit Stuckmarmor verwendet wurde. Eine Kopie der Mariazeller Gnadenmutter verlieh der Pfarrkirche Kalksburg die Bezeichnung „Klein-Mariazell“.