Am 14. Februar 1670 ordnete Kaiser Leopold I. die Ausweisung aller Juden an, die in Wien, Nieder- und Oberösterreich lebten. Für 100'000 Gulden kaufte der Wiener Magistrat die Judenstadt und wurde verpflichtet, eine katholische Kirche zu erbauen an der Stelle der grossen Synagoge. Zu Ehren des Kaisers nannte man die ehemalige Judengemeinde Leopoldstadt, der Name des heutigen 2. Wiener Stadtbezirkes. Am 18. August 1670 wurde feierlich der Grundstein zur neuen Kirche St. Leopold gelegt, was der Kaiser persönlich vollzog. Bereits am 5. September 1671 wurde die fertig gestellte Kirche eingeweiht. Hierbei waren neben Leopold I. und seiner Gattin Margaretha der ganze kaiserliche Hofstaat, der Bürgermeister und der Stadtrat zugegen.
1683 brannte die Kirche durch die Türkenbelagerung gänzlich nieder, worauf man ein neues Gotteshaus errichtete. Dieses wurde aber bald zu klein, da die Leopoldstadt ein schnell wachsendes Viertel war. 1722 trug man daher die bestehende Kirche ab und errichtete auf dem Fundament unter Baumeister Anton Ospel das heutige Gotteshaus.

Eine erste Renovierung der Kirche wurde um 1824 nötig. Der Erste Weltkrieg forderte auch von der Pfarre St. Leopold seine Opfer. Neben zahlreichen menschlichen Verlusten wurden auch die Glocken der Kirche Opfer des Krieges. Von den acht Glocken blieben lediglich zwei verschont. Fünf Jahre nach dem Krieg, um 1923, wurde das Kircheninnere renoviert. Auch der Zweite Weltkrieg brachte grosses Leid über die Pfarre St. Leopold. Am 12. März 1945, kurz vor dem Kriegsende, wurde die Kirche durch eine 1000kg-Bombe schwerst beschädigt. Das ganze Kircheninnere wurde verwüstet, Mauerwerk zerstört, wertvolle Kunstgegenstände förmlich zerfetzt, und die Kuppel nebst grossen Teilen des Gewölbes stürzte ein. Am 6. Juni 1948 konnte die Kirche nach einem ersten grossen Wiederaufbau erneut geweiht werden. Die absolute Vollendung aller Wiederaufbauarbeiten und Reparaturen war am 3. Dezember 1961.
 

Kirche St. Leopold um 1733