Im Jahre 1618 stiftete Kaiserin Anna den Bau des Kapuzinerklosters an der Westflanke des heutigen Neuen Markt. Unter Anwesenheit Kaiser Ferdinands II. wurde durch den Fürstbischof von Olmütz, Kardinal Franz von Dietrichstein, die Grundsteinlegung vollzogen. Aufgrund der Unruhen des Dreissigjährigen Krieges kamen die Bauarbeiten nur langsam voran. So dauerte es alleine bis zur Fertigstellung des grössten Teils der Kirche und bis zur Weihung des Hochaltares und der Seitenkapelle Maria Opferung rund fünf Jahre. Am 25. Juli 1632 wurde die fertige Kirche unter dem Patrozinium „Maria von den engel“ durch Bischof Anton Wolfrath feierlich eingesegnet. In der Zeit zwischen 1840 und 1842 wurde das alte Kloster demoliert und neu gebaut, wobei man die Kirche unverändert liess.

Im Zweiten Weltkrieg mussten die Kapuziner einen Teil ihres Klosters für militärische Zwecke zur Verfügung stellen. Die Klosterkirche ist sowohl innen als auch aussen vergleichsweise schlicht gestaltet. Die einfache Giebelfassade ist so gut wie schmucklos und trägt einzig das Ordenszeichen der Kapuziner. 1935/36 erhielt die Fassade ein Fresko von Hans Fischer. Der Portalvorbau stammt aus dem Jahre 1760. Das Kircheninnere ist einschiffig und hat beidseitig je eine Kapelle angefügt; links die Kaiserkapelle, rechts die Pietàkapelle, in welcher sich das Grab von dem im Jahre 1699 verstorbenen Marco d’Aviano befindet, dem päpstlichen Legat, welcher sich um die Befreiung Wiens von den Türken verdient gemacht hat.

Die Gemälde stammen grösstenteils von Pater Norbert Baumgartner, und der Marmoraltar wird Peter Strudel zugeschrieben. In den Jahren 1970 und 71 wurden die Altäre, 1976 der Innenraum gründlich renoviert. Im Vergleich zu anderen Wiener Kirchen ist die Kapuzinerkirche wenig spektakulär, dennoch birgt sie eine der bekanntesten Sehenswürdigkeiten Wiens: Die Kaisergruft.